F. Louradour

PERSPECTIVES DE RECHERCHE
(décembre 2000)


    L’invention du laser femtoseconde au début des années 1980 puis sa commercialisation à partir de 1990 ont conduit au développement de nouvelles techniques dans des secteurs des sciences traditionnellement éloignés du domaine des lasers. La plupart des processus fondamentaux à l’échelle atomique ou moléculaire possèdent des temps caractéristiques de l’ordre de la picoseconde. Les sources d’impulsions lumineuses de durée femtoseconde apparaissent donc comme des outils parfaitement adaptés pour venir sonder le comportement microscopique de la matière. A titre d’exemple, le prix Nobel de chimie est venu récompenser en 1999 le domaine de la « femtochimie » pour des travaux de spectroscopie résolue en temps permettant de suivre l’évolution des réactions chimiques avec une précision jamais atteinte précédemment et mettant en œuvre un laser femtoseconde. La biologie est concernée par les techniques femtosecondes notamment à cause des progrès qu'elles ont permis dans le secteur de l’imagerie dans les milieux diffusants ou encore de la microscopie confocale par absorption à deux photons. Les techniques femtosecondes font également leur entrée dans le milieu industriel. L’exemple le plus marquant concerne une technique de photo-acoustique pompe-sonde en régime femtoseconde appliquée au contrôle de la croissance de couches minces et utilisée par le fabricant de microprocesseurs Intel. La dynamique de l’interaction laser-matière en régime femtoseconde (absence d’effets thermiques) présente aussi de gros avantages pour des applications industrielles telles que l’usinage, le marquage ou le traitement de surface par faisceau laser.

 Mes perspectives de recherche à plus ou moins long terme appartiennent à ce domaine en pleine croissance des femtosecondes. Les trois sujets qui retiennent plus particulièrement mon attention sont :
- le diagnostic temporel d’impulsions brèves de durée femtoseconde,
- l’étude de nouveaux composants pour l’optique non linéaire femtoseconde
- le développement de nouvelles sources lasers d’impulsions femtosecondes.
 

1°) Diagnostic temporel femtoseconde :

 J'ai déjà participé, en compagnie du professeur Levon MOURADIAN de l’Université de YEREVAN en Arménie, au développement d'une technique originale de mesure du profil temporel d'impulsions de durée femtoseconde. La méthode proposée conduit à la formation dans le domaine spectral d'une image cohérente du profil temporel à caractériser. Le diagnostic d'impulsions femtosecondes se ramène alors à une simple mesure du spectre en sortie du dispositif à l'aide d'un spectroscope traditionnel. Cette technique innovante trouve son origine dans des travaux déjà anciens (1983) menés par Claude FROEHLY, Bernard COLOMBEAU, Michel VAMPOUILLE et Alain BARTHELEMY et relatifs à l'imagerie temporelle. Elle met en œuvre un processus non linéaire d’ordre trois lors de la propagation dans un tronçon de fibre optique unimodale en silice.
 Depuis peu, je m'intéresse à une deuxième technique de diagnostic femtoseconde donnant accès cette fois à la phase spectrale de l’impulsion. La répartition de phase spectrale constitue le principal sujet de préoccupation des chercheurs en charge du développement de sources d’impulsions surtout lorsque la durée de ces dernières devient très inférieure à 100 femtosecondes. Une amplitude de fluctuation de phase spectrale même inférieure au demi-radian sur toute la largeur du spectre influe de façon très notable sur le profil de l’impulsion notamment dans les parties latérales de celle-ci.
 La technique que nous proposons est applicable lors de la caractérisation d’impulsions de niveau crête modéré issue par exemple d’un simple oscillateur femtoseconde. Elle ne requière pas d’impulsion de référence. Une détection monocoup est envisageable. Il n’est pas nécessaire d’avoir recours à une étape mathématique lourde de reconstruction du profil de phase. Enfin, la mise en œuvre expérimentale en est relativement simple.
 La technique que j’étudie s’adresse typiquement à des impulsions de durée de l’ordre de 100 fs ou moins modulées en amplitude et en phase. Elle repose sur le principe de l’interférométrie à décalage appliqué au domaine spectral. La procédure expérimentale étudiée consiste tout d’abord à afficher sur l’axe spectral de sortie d’un spectroscope deux répliques décalées spatialement du spectre de cette impulsion. Ceci peut être obtenu en éclairant le réseau de diffraction d’un spectroscope à réseau par deux faisceaux collimatés formant un petit angle et porteurs du signal à analyser. En chaque point de l’axe spectral du spectroscope se superposent alors deux fréquences différentes correspondant à un écart spectral égal à 1 nm par exemple. Ceci conduit à l’existence en ce point de battements temporels dont la période  peut appartenir au domaine picoseconde. D’un point à l’autre de l’axe des x la période des battements est constante, par contre la phase temporelle de ces battements est directement reliée à la différence de phase des deux fréquences interférentes en ce point. Il s’agit alors de mesurer la phase des battements puis de remonter par concaténation à la phase spectrale de l’impulsion étudiée. A ce niveau la détection de ces battements peut s’effectuer à l’aide d’une photodiode ultra-rapide qui réalise un échantillonnage spatial des battements ou bien en une seule étape à l’aide d’une caméra électronique à balayage de fente de résolution temporelle suffisante. La solution que je développe est purement passive et ne requière pas l’utilisation de tels détecteurs rapides. Il s’agit de procéder à la mesure des battements picosecondes en prélevant un échantillon temporel à l’aide d’une porte temporelle ultra-brève réalisée par mélange avec l’impulsion femtoseconde de départ (qui n’a pas été dispersée par le spectroscope) à l’intérieur d’un cristal non linéaire doubleur de fréquence. La mesure de la répartition de phase spectrale peut alors s’effectuer soit point après point par focalisation puis balayage transverse de l’impulsion initiale focalisée sur l’axe spectral soit sur un tir unique en éclairant tout l’axe spectral par une tache focale astigmate donnée par une lentille cylindrique. Enfin, il est également envisageable d’augmenter la sensibilité et la précision de la méthode en effectuant en supplément une mesure résolue en temps en retardant de façon variable l’impulsion femtoseconde initiale chargée d’induire la porte temporelle.

 La mise en œuvre de cette technique bénéficie de travaux antérieurs dans le domaine picoseconde (*) menés par P. KOCKAERT de l’équipe de recherche de l’Université Libre de Bruxelles dirigée par Philippe EMPLIT avec qui nous collaborons sur ce sujet. Dans ses expériences P. KOCKAERT utilise une photodiode rapide pour détecter et analyser des battements de période égale à 360 picosecondes. Les impulsions qu’il caractérise ont des durées de l’ordre de 70 picosecondes et sont émises avec une fréquence de répétition de l’ordre de 32 GHz. Le travail que nous effectuons consiste donc à passer dans le domaine femtoseconde et à n’utiliser que des composants passifs peu coûteux. Notre approche est de plus très voisine de celle proposée en 1995 par K. C. CHU. Elle présente notamment l’avantage d’être utilisable sur un événement unique ce qui n’est pas le cas de cette méthode antérieure.

Bibliographie concernant des travaux proches :

(*) : « Simple amplitude and phase measuring technique for ultra-high-repetition rate lasers. », P. KOCKAERT, M. PEETERS, S. COEN, PH. EMPLIT, M. HAELTERMAN and O. DEPARIS, IEEE Photonics Technology Letters, Vol. 12, n°2, February 2000

« Direct measurement of the spectral phase of femtosecond pulses. (DOSPM) », K. C. CHU, J. P. HERITAGE, R. S. GRANT, K. X. LIU, A. DIENES, W. E. HHITE and A. SULLIVAN, Optics Lettres, Vol. 20, n° 8, April 15, 1995.
 

La mise en place de cette expérimentation a été assurée dans le courant de l’été par Julien SOZEAU dans le cadre d’un stage BTS. Valérie MESSAGER continue à l’heure actuelle les investigations sur ce sujet. Les principaux problèmes rencontrés actuellement concernent la synchronisation des impulsions pompe et signal lors de la réalisation de la porte temporelle et le rendement de conversion de cette porte non linéaire notamment dans le cas d’une détection monocoup. Les premiers résultats encourageant obtenus nous laissent espérer la publication de la démonstration expérimentale de cette méthode dans le courant de l’hiver.
 

2°) Etude de nouveaux composants pour l’optique non linéaire :

 a) Caractérisation de matériaux non linéaires en régime femtoseconde:
La caractérisation des propriétés non linéaires d’ordre trois de matériaux volumiques et de guides d’onde fait également partie de mes pôles d’intérêts actuels et futurs. Il s’agit du principal sujet de thèse de Valérie MESSAGER dont je suis directeur de thèse par dérogation et qui doit soutenir sa thèse en 2002. Comme cela a été le cas pour la technique analogue du Z-scan, le D-scan mérite un développement complet aussi bien sur le plan conceptuel que sur le plan des applications. Actuellement nous étudions tout particulièrement la possibilité d’accéder au temps de réponse de la non linéarité. Ainsi il nous a été possible d’évaluer pour la silice un temps de réponse de 4 fs attribué à la réponse non linéaire rapide des nuages électroniques de la silice. Nous étudions actuellement des matériaux à réponse non linéaire non instantanée tel que le bisulfure de carbone et l’influence du temps réponse sur la mesure du n2 en régime femtoseconde. La caractérisation de matériaux volumiques s’est avérée délicate car très dépendante de la qualité spatiale du faisceau test au niveau de l’échantillon non linéaire. Nous devons préciser les conditions optimales pour ce type de mesure. L’amélioration de la sensibilité de la méthode par des techniques de masquage spectral fait également partie des perspectives relatives à cette activité. Sur le plan des applications le D-scan présente le principal avantage d’être parfaitement adapté à la caractérisation non linéaire des guides d’ondes. Cette technique doit ainsi nous permettre de collaborer avec des équipes de recherche chargées de développer de nouveaux guides d’ondes non linéaires telles que l’Optical Research Center.
 Sur un plan plus théorique nous devons utiliser le D-scan pour tester la validité de certaines hypothèses actuellement utilisées par les théories de l’optique non linéaire qui prévoient notamment qu’il est possible de définir un coefficient non linéaire intrinsèque au matériau (n2). Il pourrait être intéressant de mesurer ce coefficient sur plusieurs longueurs d’une même fibre optique afin de valider ou d’infirmer cette idée et de tester ainsi l’influence de la longueur du système sur son comportement non linéaire. Cette étude sera menée en collaboration étroite avec Claude FROEHLY dans les prochains mois.

 b) Nouvelles fibres pour l’optique non linéaire en régime femtoseconde :
 Les stratégies de recherche actuelles en vue de l’obtention de non-linéarités optiques d’ordre trois importantes passe le plus souvent uniquement par la découverte de structures moléculaires présentant des susceptibilités non linéaires fortes mettant ainsi en œuvre principalement des compétences en chimie des matériaux, minéraux, organiques ou semi-conducteurs. Une autre voie permet d’accéder à des composants à forte réponse non linéaire en partant de matériaux à non-linéarité intrinsèque modérée. Cette solution nécessite de construire à partir du matériau en question un guide d’ondes présentant des propriétés de dispersion chromatiques particulières. En effet, le cumul constructif d’effets non linéaires est soumis à des conditions d’accord de phase directement reliées à ces propriétés dispersives. Le maintien au cours de la propagation d’une puissance crête importante en régime d’impulsion est également conditionné par ces propriétés linéaires de dispersion chromatique. Enfin un autre avantage évident des guides d’onde réside dans le confinement extrême des champs sur des diamètres de quelques microns et sur des distances pouvant être très supérieures au mètre. Ainsi, utilisées à des longueurs d’ondes supérieures à 1,33 microns pour lesquelles elles présentent une dispersion très faible voire même négative, les fibres optiques monomodes conventionnelles en silice se sont révélées de très bons composants pour l’optique non linéaire malgré une susceptibilité non linéaire intrinsèque du matériau faible. Le régime de propagation soliton par exemple a été obtenu dans ces gammes de longueur d’onde en combinant non-linéarité positive et dispersion négative. Par contre lorsque ces fibres sont utilisées à des longueurs d’onde plus courtes la dispersion positive du matériau devient prépondérante ce qui s’avère plutôt défavorable à l’apparition d’effets non linéaires de forte amplitude (régime soliton impossible ; mélanges paramétriques hors accord de phase ; etc…).
Depuis 1997 l’équipe OGI (Optique Guidée et Intégrée) de l’IRCOM Limoges développe un nouveau type de fibre optique constituée d’un cœur de silice pure entouré d’un arrangement de canaux d’air micrométriques disposés parallèlement à l’axe. La proportion et la répartition d’air dans la gaine influencent considérablement les propriétés spatiales et dispersives de la fibre. Les prévisions théoriques montrent que, outre un comportement monomode sur une bande exceptionnellement large (plus de 1300 nm), une taille de mode guidée ajustable, il est possible d’en contrôler la dispersion. Une dispersion nulle à de courtes longueurs d’onde (inférieures à 800 nm), une courbe de dispersion plate sur une large bande ou encore une pente ou une courbure particulière de la courbe de dispersion sont envisageables avec ces fibres structurées. Ces conditions inhabituelles peuvent favoriser considérablement l’apparition de certains phénomènes non linéaires par la réalisation de conditions d’accord de phase inédites. Ainsi, très récemment, il a été possible à l’équipe de recherche de LUCENT Technologies d’effectuer la génération d’un continuum de lumière blanche couvrant plus d’une octave optique ( >500 nm au voisinage de 800 nm) par élargissement spectral non linéaire dans une fibre à trou de cinquante centimètres ceci à partir de quelques dizaines de milliwatts issus d’un simple oscillateur femtoseconde au saphir dopé titane. Cette équipe américaine a également pu mettre en évidence une propagation de type soliton à la longueur d’onde de 800 nm. Les exemples d’applications de ce type de fibre sont nombreux (métrologie, interférométrie, lasers, applications à des expériences de biologie, de chimie, etc…).
Mon équipe collabore depuis quelques mois avec l’équipe OGI de l’IRCOM Limoges sur la mise au point de ces fibres non conventionnelles. Nos premiers efforts concernent la réalisation de fibres lasers dopées ytterbium à zéro de dispersion décalé vers ?=1040 nm (Cf 3°) «Développement de nouvelles sources femtosecondes»). La fabrication de fibres structurées pour l’optique non linéaire adaptées à la bande d’émission du saphir dopé titane (800 nm) fait également partie de mes perspectives de recherche à plus long terme. Sur un plan fondamental, ce composant innovant nous permettra de mener des expériences d’optique non linéaire qui devraient révéler des comportements non linéaires nouveaux, dans le domaine proche infrarouge et visible. En particulier, il sera très intéressant d'examiner les influences relatives des différents effets non linéaires d'ordre trois (effets Kerr, diffusion Raman, mélange à quatre ondes, instabilité modulationelle, effets solitons,…) dans des situations inédites de dispersion et d'absorption.
 

3°) Développement de nouvelles sources femtosecondes :

a) Commutation de polarisation dans un cristal quadratique appliquée à la synchronisation intermodale d’un laser femtoseconde au saphir dopé titane :

 J’ai déjà présenté une étude numérique concernant la commutation de polarisation dans un cristal quadratique appliquée notamment à la synchronisation intermodale d’un oscillateur femtoseconde au saphir dopé titane. La validation expérimentale des résultats positifs obtenus va se dérouler dans les prochains mois sur la base d’un laser commercial COHERENT MIRA 900 disponible au laboratoire. J’ai déjà procédé à l’achat des composants nécessaires à cette manipulation (cristal de BBO type II de 200 microns d’épaisseur pour le doublage de fréquence à 800 nm, polariseur, etc…). La méthode originale mise en œuvre devrait s’avérer tout à fait concurrentielle par rapport aux techniques traditionnelles telles que la synchronisation intermodale par lentille de Kerr avec l’avantage de présenter un accrochage automatique du régime d’impulsion, un niveau de stabilité supérieur. La possibilité de régler le seuil d’apparition de la non linéarité par l’intermédiaire des conditions d’accord de phase est également intéressante en vue de l’obtention d’impulsions brèves de durée minimale quel que soit le niveau de pompage.
 

b) Application de la commutation de polarisation quadratique au cas d’un laser femtoseconde à fibre amplificatrice dopée ytterbium (1040 nm) :
L’ion ytterbium présente l’avantage d’avoir une bande d’amplification compatible avec l’obtention d’impulsions de durée femtoseconde, d’être pompable directement par des diodes lasers conventionnelles InGaAs émettant à 975 nm, de présenter ainsi un défaut quantique (975 nm à 1040 nm) et une charge thermique associée très faible. Grâce à cela les lasers femtosecondes à fibre dopée ytterbium pourraient très bien à l’avenir concurrencer les lasers au saphir dopé titane dont les conditions de pompage défavorables conduisent à un rendement énergétique global médiocre. La longueur d’onde de fonctionnement de l’ion ytterbium est également intéressante notamment en vue d’applications à l’imagerie en milieux biologiques diffusants.
La technique de synchronisation intermodale développée par notre équipe et mettant en œuvre un effet de rotation de polarisation dans un cristal doubleur doit justement être appliquée au cas d’un laser comportant un tronçon de fibre amplificatrice dopée ytterbium. Ce travail constitue le sujet de l’accord cadre qui associe mon équipe à la société bretonne OPTOCOM Innovations. Ce projet  représente le sujet de la thèse d’Antoine ALBERT. Les principaux problèmes à résoudre sont relatifs aux propriétés dispersives et non linéaires fortes de la fibre amplificatrice mais également à l’apparition de fortes pertes liées à la nécessité d’introduire une ligne dispersive dans la cavité laser.

c) Laser femtoseconde à fibre dopée ytterbium à dispersion contrôlée et gros mode.
 Enfin je participe actuellement à un deuxième projet ayant pour thème la réalisation d’une source d’impulsions brèves à fibre dopée ytterbium. La réalisation de sources laser femtosecondes compactes à fibre Yb :SiO2 se heurte d’une part à la nécessité de compenser la forte dispersion chromatique de la fibre amplificatrice et d’autre part aux limites imposées par l’apparition d’effets non linéaires. Ce projet s’est fixé pour ambition de contourner cette double difficulté par l’emploi des fibres innovantes à microstructures air-silice déjà présentées  au paragraphe 2°)b) et dont le cœur sera dopé par l’ion actif. Ces fibres présenteront également une structure à double gaine chargée de guider le faisceau de pompe permettant ainsi d’optimiser l’absorption de l’énergie de pompe le long du cœur dopé de plus petit diamètre. En premier lieu il s’agit de concevoir, de fabriquer et de caractériser ces fibres très particulières dont l’effet de bande interdite photonique permettra d’annuler la dispersion chromatique à la longueur d’onde d’émission (1030-1080 nm), d’établir un mode unique de taille importante, tout en assurant un gain suffisant. En second lieu cette fibre aux propriétés inédites permettra d’exploiter dans l’infrarouge proche les techniques passives de blocage en phase propres au régime guidé et déjà employées avec succès à 1,5 microns : boucle non linéaire, évolution non linéaire de la polarisation, régimes solitons, afin de générer des impulsions femtosecondes dans une structure entièrement fibrée. De plus la mise au point de fibres structurées dopées à gros modes peut également s’avérer intéressante en vue de la réalisation d’étages amplificateurs à fibre dopée ytterbium. Ce projet se déroule en collaboration étroite avec Dominique PAGNOUX et Philippe ROY de l’équipe OGI de l’IRCOM Limoges ainsi. Il a reçu le soutien de l’ACI Photonique en septembre dernier (projet LYFFE : Laser Ytterbium Femtoseconde à Fibre Exotique à cristal photonique).